En la jornada 17, la primera de 2015, el Villarreal empataría ante el Elche CF con un (2-2), en un encuentro que empezó ganando por 0-2 con los goles que habían conseguido Luciano Vietto y Uche. En el encuentro de vuelta, goleó por 2-4 y se plantó en semifinales de UEFA por tercera vez en su historia. En la Copa del Rey el Villarreal fue eliminado por el F. C. Barcelona en semifinales, mientras que en la liga el club mantuvo el sexto puesto que da al equipo el pasaporte para jugar la UEFA Europa League. En la segunda vuelta se perdió el tren de luchar por la Champions, coincidiendo con las lesiones de jugadores importantes en el once amarillo, pero nunca se vio peligrar la clasificación para la Europa League, quedando finalmente en sexta posición, arrebatada a la Real Sociedad en el último partido de liga en Anoeta y evitando, así, jugar una de las rondas previas de la Liga Europea. Al término de la temporada el equipo acaba en 5ª posición, con Joseba Llorente (incorporación del club para esta temporada), como máximo goleador del equipo con 17 tantos. Del mismo modo en la temporada 2011-12 superó el tope histórico de César Rodríguez, quien fuera el máximo goleador del club con 230 goles en 350 partidos, como mejor anotador español del club.
En la jornada 25 Claudio Barragán es destituido y es reemplazado por Josip Višnjić, quién debuta con una cómoda victoria por 0 goles a 3 ante el Deportivo Aragón. Esta temporada en la Primera División de España 2014-15 empezó bien para el conjunto castellonense que venció en la primera jornada por (0-2) al Levante UD en el Estadio Ciutat de Valencia, sin embargo, en la segunda jornada cayó derrotado ante el F. C. Barcelona por (0-1) con un gol del canterano Sandro Ramírez al que le llegó rechazado el balón tras un disparo de Lionel Messi. Los amarillos derrotaron al equipo oscense en El Madrigal (2-0) y pasaron a octavos de final, viéndose las caras con el Athletic Club y siendo eliminados tras perder en el Estadio de San Mamés (3-2) y en El Madrigal (0-1). Sin embargo, la campaña en Liga no pudo ir mejor y el Villarreal encadenó seis triunfos seguidos, ante Rayo Vallecano (2-1), Real Madrid (1-0), Real Sociedad (0-2), Valencia CF (1-0), Deportivo de La Coruña (1-2) y Sporting de Gijón (2-0), finalizando la primera vuelta en cuarta posición. El 13 de mayo de 2012, tras perder en los últimos instantes con el Atlético de Madrid por 0-1 con gol de Falcao en El Madrigal, el Villarreal desciende a la Segunda División, tras acabar en el 18° lugar en la temporada 2011-2012, después de 12 años consecutivos en la máxima competición.
A partir de este momento llegaría el mejor momento del conjunto de Villarreal, logrando cinco victorias consecutivas en liga, una de ellas en el Estadio Vicente Calderón frente al Atlético de Madrid con un gol de Luciano Vietto, además en este mes de diciembre cerraría su participación en la Europa League con una victoria por (0-2) ante el Apollon Limassol, pasando a los dieciseisavos de final como segundo de grupo por detrás del Borussia Mönchengladbach, enfrentándose en dicha ronda contra el Salzburgo. Para la temporada 2011-12, el Villarreal supera la ronda previa de la UEFA Champions League, venciendo al Odense BK danés por un global de 3-1 y accediendo así a la fase final del torneo; pero en la fase de grupos queda encuadrado dentro del «Grupo de la Muerte» y acaba último, con 0 puntos, tras competir contra rivales tales como Manchester City, Nápoles y Bayern de Múnich. Después de clasificarse en primera posición en el Grupo II de Segunda División B, tercer escalón del fútbol español, el Alcorcón tuvo que enfrentarse ante el Granada CF en un partido directo por el ascenso a la categoría de plata. A partir del parón navideño, el equipo mostró su mejor cara, como ha sido habitual en el equipo desde que llegó Juan Antonio Anquela, logrando entrar en play-off de ascenso a 1.ª División en la jornada 33, de donde no saldría hasta terminar la Liga.
En la primera jornada de Liga, el Villarreal empata en el Benito Villamarín (1-1) ante el Real Betis, con un gol de Soldado. En la jornada 18.ª un tanto de Kike Mateo (Lorca) pudo dejar fuera del banquillo herculano al técnico pero una decisión rápida de Subirats evitó el cese mediante el fichaje de varios jugadores en el invierno de 2003 (entre ellos se destaca la presencia de Álvaro Cámara). Se lesionaron jugadores como Bruno Soriano, Denís Chéryshev, Luciano Vietto, Mateo Musacchio o Sergio Asenjo. El Villarreal fue elegido además por la LFP como el mejor club del mes de diciembre, en el que el equipo contó todos sus partidos por victorias. Tras 16 jornadas, el Villarreal suma 28 puntos, estableciendo un nuevo récord de mejor equipo recién ascendido tras 16 partidos. Al término de la temporada, el club interpuso una denuncia al R. C. D. Mallorca con la intención de ocupar la plaza de Europa League que le correspondía a este último, ya que el equipo balear había entrado en situación concursal, por lo que finalmente el Villarreal consiguió participar en dicha competición (pese a que la reglamentación UEFA no reflejaba ninguna medida contra un equipo en acogido a la Ley Concursal en el momento en el que la UEFA vetó la participación de los bermellones).